同时，与柳亚子、陈无我等组织“文美会”，编辑名家书画印稿，并拟创原第１５１页图放于２４２页李叔同夫人俞氏偕子李端（左），李圣章
夫人邹氏偕女李孟娟（右）（摄于１９１１年）
办《文美杂志》。
七月，《太平洋报》被封，应浙江两级师范学校校长经亨颐之邀，赴杭州任教，在该校图画手工科负责音乐、美术课程。从此，李叔同专心于教育事业，在艺术领域培养出大量人才，其学生中后来卓有成绩者有丰子恺、刘质平、吴梦非、李鸿梁、蔡因等。
一九一三年二月，浙江两级师范学校改名为浙江省立第一师范学校（即浙一师），李叔同留任。
为更好地传播音乐、美术等艺术门类知识，李叔同以“浙师校友会”的名义创办综合性文艺刊物《白阳》，集写稿、编辑、题图、封面设计于一身，并作《〈白阳〉诞生词》。《白阳》创刊号发表有李叔同之文学论述《近世欧洲文学之概观》、音乐论述《西洋乐器种类概说》、美术论述《石膏模型用法》，另外还发表有李叔同作词并配曲的三部合唱曲《春游》（这是中国近代音乐史上第一部合唱曲）等诸多作品。《白阳》是我国近代最早的艺术教育校刊。
是年，浙江省教育厅有官员来校巡查，认为在美术课使用裸体模特有伤“风化”，遂下文“不得在图画课上画模特儿”，引发浙一师师生的强烈不满。经过斗争，浙一师终于取得了胜利。
一九一四年二月，在浙一师成立“洋画研究会”，定期举办各种活动，普及西洋画知识。
倡议创立“乐石社”，并被推为社长。
与著名书画金石家吴昌硕往来频频，并应约加入西泠印社。
五月，黄炎培来校考察，对李叔同所担任之音乐、美术课印象深刻，特在其《考察教育日记》（商务印书馆出版）中予以高度评价：“其专修科的成绩殆视前两级师范专修科为尤高。主其事者为吾友、美术专家李君叔同（哀）也。”
一九一五年在杭州浙一师任教的同时，又兼任南京高等师范学校音乐、美术教职，奔波于杭州、金陵之间。
是年系李叔同歌曲创作的高峰期，为教学的需要，或作词配曲，或选词配曲，创作了大量优秀歌曲，其中以《送别》最为著名。
是年夏季，李叔同携日籍夫人赴日本度假省亲。
一九一六年拟在杭州西子湖畔创建“中华艺术师范学校”，并聘徐悲鸿、陈师曾、夏尊等著名艺术界人士来校任教，为国家培养艺术师范人才。可惜，天时不济，李家赖以生存的“桐达银号”在此际宣告彻底破产，李叔同教育救国之大业也随之幻灭。
是年夏，得意门生刘质平自浙一师毕业，李叔同力劝其东渡日本继续深造，虽为其努力争取官派经费不成，但在他之大力帮助下，终于使刘得以成行。
对佛教兴趣渐浓，有辞去两校教职之意，无奈两校均“坚留”不允。
一九一七年自上一年底至是年一月上旬，利用年假时间，在杭州大慈山虎跑定慧寺试验断食，由校役闻玉陪侍，共历时三周。第一周，由每餐一碗半饭，逐渐减至每餐一碗粥；第二周，全部断食，每餐仅饮清水一杯；第三周，由每餐半碗粥，渐渐恢复原来的食量。
断食期间，每天或练字刻印，或调息静坐。三周中，共作书法一百多幅，刻印数枚，并作《断食日记》。
李叔同对外改称“李婴”。断食后，李叔同与著名佛教居士马一浮交往甚密，并在其指导下全心学佛。
自是年下半年起，李叔同开始发心吃素。入冬后，请回诸多经卷，如： 《产贤行愿品》、《楞严经》、《大乘起信论》，潜心读经，又在房间里供奉地藏菩萨、观世音菩萨的佛像，并天天为之焚香。
是年冬季，因刘质平留学经费发生困难，愿每月无偿支助其留学费用直至毕业。
一九一八年是年初，阳历年假期间，在虎跑寺过年。正月初八日，适逢彭逊之在此“发心出家”，并由虎跑寺当家为他剃度，李叔同在场大受感动，故即于正月十五日（公元一九一八年二月二十五日）皈依三宝，礼了悟法师为皈依师，取法名演音，字弘一。起初为在家弟子，自称“来沙弥”。
六月下旬，李叔同在浙一师提前举行图画、音乐课之期终考试。
六月底，李叔同将自己的所有财物分赠他人——将当年上海名妓朱慧百、李苹香赠他的诗画扇页、他赠与金娃娃的同卷，以及所书“前尘影世”横额、一块金表，均赠与夏尊；将自己的油画、水彩画作品，寄赠北京国立美术专门学校；将自己的金石作品及所藏名家金石作品，赠给西泠印社；将画谱等美术书籍、《莎士比亚全集》及自己的几幅书画作品，赠丰子恺留存；将音乐书籍赠给刘质平；将文具、《南社文集》赠给王平陵；将钢琴等家产赠给日籍夫人；将一些衣物赠给校役闻玉。随即，李叔同换上麻布长衫，与两位最心爱的弟子丰子恺、刘质平合影留念后，即在丰子恺与闻玉的护送下，正式去大慈山虎跑寺出家了。据考证，李叔同之正式出家日，为一九一八年六月三十一日。
八月十九日，相传是大势至菩萨的圣诞，李叔同于此日正式剃度落发。