李益是唐肃宗朝中宰相李揆同族兄弟的儿子。科举进士及第,擅长写诗。贞元末年,和皇族子弟李贺的名声差不多。每写一首诗,都被宫廷乐师用财物换去,创作成供皇帝听的歌曲。他的诗《征人歌》、《早行篇》,有心人画成画屏;“回乐峰前沙似雪,受降城外月如霜”的句子,全国人都谱成歌唱。但他小时候有痴呆病,并且喜欢猜疑,防范妻子和妾,太过分了。有撒灰锁门的说法在当时流传,因此当时人称妒忌妻妾和痴呆叫“李益病”;他因为这长期没有升官,而同年进士及第的都当了大官。李益不得志,就到黄河以北去游玩,幽州节度使刘济推荐他任从事,他写给刘济的诗曾经有“不登望京楼”的句子。

唐宪宗听说了他的名字,把他从河北召回来,任命为秘书少监、集贤殿学士。他自恃才能和门第,凌辱得罪了很多人,众人容不得他,谏官检举他在幽州写的诗句,被降职为闲官。不久又任命为秘书监。升任太子宾客、集贤学士判院事,后移任右散骑常侍。大和初年,在礼部尚书任上辞官,后去世了。